Migration de l'uranium appauvri dans l'environnement: du diagnostic à la modélisation

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Migration of depleted uranium in the environment: from diagnosis to modeling

Supervisor: Amouroux, David
Report number: FRCEA-TH--18011
Physical description: 224 p.
Document: Thèse ; HDR CEA

Keywords: uranium ; migration de l'uranium ; pollution des sols ; spéciation ; distribution spatiale ; propriétés isotopiques ; chimie de l'uranium ; transport colloïdal ; milieu souterrain ; modélisation ; géochimie ; uranium migration ; soil pollution ; speciation ; spatial distribution ; isotopic properties ; uranium chemistry ; colloidal transport ; subsurface environment ; modeling ; geochemistry
INIS subject category: GEOSCIENCES

Résumé: Dans le domaine de la gestion des sites et sols pollués, la migration de l'uranium dans les milieux souterrain repose sur la nature du terme source environnemental, les propriétés du milieu de transfert, la dynamique des écoulements en milieu poreux et /ou fracturés, et la géochimie des interactions uranium-eau-roche, notamment en présence de ligands organiques naturels comme les substances humiques présents dans les sols. La mobilité globale de l'uranium est ainsi contrôlée par un ensemble de processus de dissolution, de complexation, de sorption, et de transport (réactif et/ou colloïdal). Les propriétés atomiques et électroniques de l'uranium lui confèrent une chimie particulièrement complexe à appréhender, notamment dans les milieux naturels, en raison de la présence d'états redox multiples et de sa grande capacité à former des complexes plus ou moins stables et mobiles avec les ligands inorganiques ou organiques dissous ou colloïdaux présents dans le milieu de transfert. Il est donc généralement admis que la mobilité de l'uranium va dépendre de sa forme chimique (ou spéciation) et des propriétés spécifiques du milieu de transfert. En raison de cette complicité chimique, la compréhension et la modélisation de ces mécanismes géochimiques de migration de l'uranium se heurte encore à l'heure actuelle à certains verrous scientifiques ou technologiques majeurs qui seront abordés et discutés au sein de l'ensemble de recherches formant le corps de cette HDR, notamment : - La caractérisation de la distribution spatiale de l'uranium dans le milieu naturel à des propriétés isotopiques ou radioactives de l'uranium et de ses descendants ;- La détermination expérimentale de la spéciation de l'uranium ;- L'intégration de la chimie spécifique de l'uranium dans le contexte hydrogéochimique local du milieu naturel de transfert, - La prise en compte du transport colloïdal dans le schéma de migration de l'uranium dans le milieu souterrain. - La modélisation des mécanismes géochimiques (solubilité, complexation, sorption et migration colloïdale), et de leur prise en compte dans les modèles de transport.
Abstract: In the field of contaminated site and soil management, uranium migration in underground environments depends on the nature of the environmental source term, the properties of the transfer medium, the dynamics of flow in porous and/or fractured media, and the geochemistry of uranium-water-rock interactions, particularly in the presence of natural organic ligands such as humic substances found in soils. The overall mobility of uranium is thus controlled by a combination of dissolution, complexation, sorption, and transport (reactive and/or colloidal) processes. The atomic and electronic properties of uranium make its chemistry particularly complex to understand, especially in natural environments, due to the presence of multiple redox states and its great capacity to form more or less stable and mobile complexes with dissolved or colloidal inorganic or organic ligands present in the transfer medium. It is therefore generally accepted that uranium mobility depends on its chemical form (or speciation) and the specific properties of the transfer medium. Due to this chemical complexity, understanding and modeling these geochemical mechanisms of uranium migration still faces certain major scientific and technological obstacles, which will be addressed and discussed in the research comprising this HDR, in particular: - Characterization of the spatial distribution of uranium in the natural environment based on the isotopic or radioactive properties of uranium and its descendants; - Experimental determination of uranium speciation; - Integration of the specific chemistry of uranium into the local hydrogeochemical context of the natural transfer environment; - Taking colloidal transport into account in the uranium migration model in the underground environment. - Modeling geochemical mechanisms (solubility, complexation, sorption, and colloidal migration) and taking them into account in transport models.

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